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高冠道教授课题组提出电调控催化剂绿色合成和应用的新方法

发布于:2023-02-22 文章阅读数: 字体大小:[      ]


院环境功能材料及水污染控制团队高冠道教课题组一直致力于非常规电(压电、热电及摩擦电等)在水处理领域的学科交叉及应用基础研究,积极探索涉电物理效应在环境保护中的渗透和应用。主要围绕废水高效低碳处理及资源化过程中主流分离技术面临的膜污染防控、吸附剂绿色再生及浓缩液妥善处置的共性挑战及需求,以电调控材料表面荷电状态及伴随的功能/性能为解决策略,精准设计和制备了具有电响应的膜分离、吸附和催化材料进一步通过交叉融合涉电物理效应,依靠物理场可逆调变功能材料表面的荷电状态,创新性地建立了免溶剂清洗膜污染、绿色再生吸附剂、电调控催化过程的新材料、方法和耦合技术,为破解典型水处理技术面临的共性困境提供了新方案;提出了以"电抗污染"Nature, 2022, 608, 69–73; Environ. Sci. Technol. 2022, 56, 10997–11005J. Membr. Sci. 2021, 638, 119722;"电致脱附"Environ. Sci. Technol. 2018, 52, 12602–12611; Environ. Sci. Technol. 2018, 52, 739–746"电控催化"Environ. Sci. Technol. 2015, 49, 2375–2383; Chemosphere. 2022, 303, 135119为核心的电调控低碳水处理技术新理念,拓展了电化学涉电物理等学科传统应用领域,丰富了外场调控与表界面性能增强的科学基础和实践

"电控催化"内涵包括电调控催化剂能级原位再生、电场活化污染物、电调控吸脱附平衡(sabatier效应)等方面。近日,课题组从电控催化剂入手,开发了一种原位偶极源dipole-sourced)静电场晶体调控策略,实现简单、绿色、精准的晶体催化剂合成,为催化剂的调控带来了更多的可能促进环境资源可持续发展具有参考意义。研究成果以"Electrostatic-induced green and precise growth of model catalysts"为题于2023221日发表在《PNAS》上。论文第一作者为博士生夏前程,通讯作者为院高冠道教授扬州大学王超博士。合作者包括硕士生刘斌和博士生卜永广,现代工程与应用科学学院鲁振达教授和博士生张雨宸,以及南京理工大学李爽副教授和博士生沈涛。南京大学为论文第一作者单位和通讯单位。

晶体催化剂具有精确几何和化学特征,其晶体学控制对发展可持续化学越来越重要,但也极具挑战性。目前的晶体调控策略需要复杂的合成步骤,此外冗余的表面活性剂或封端剂遮蔽活性位点导致催化性能降低。因此,需要出开发简单而有效的合成策略,为晶面依赖的催化反应调控出理想的晶体结构。近年来,施加电场由于其方便、高效和多功能性而引起了人们的关注,但电场强度不足或不期望的法拉第反应阻碍了其进一步发展。受驻极体突出的电荷存储能力启发,可利用其原位产生强局部静电场调控晶体生长本研究采用驻极体纤维(PVDF/PTFE NFs)开发了一种原位偶极源(dipole-sourced)静电场调控策略,实现催化剂晶体晶面调控,并应用于具有挑战性的催化反应。在不使用封端剂的情况下,Ag3PO4模型催化剂经历了从四面体到多面体的不同晶面结构演化。此外ZnO体系也证明了类似的定向生长特性DFT理论计算和COMSOL模拟表明,产生的静电场介电泳力可以有效地引导Ag+前驱体和游离Ag3PO4晶核的迁移,从而通过热力学和动力学平衡控制晶体定向生长。构筑的Ag3PO4晶体催化剂在光催化分解水和固方面表现出优异的性能,可用于有价值化学品生产,同时验证了电场晶体调控策略的有效性和应用潜力。策略大大简化了晶体合成步骤,避免了表面活性剂或封端剂对催化反应性的衰减,并且制备的晶体催化剂在具有挑战性的催化反应中表现出优异的性能。

本研究得到国家自然科学基金(21976085),中央高校基本科研业务费(14380154)等项目的资助。


图. 原位偶极源(dipole-sourced)静电场晶面调控策略,以应用于挑战性的催化反应

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